1963年5月,在Andrew Loog Oldham的幫助之下,The Rolling Stones與Decca公司簽約。6月7日,樂隊發行了他們第一首打榜單曲,一首翻唱Chuck Berry的單曲《Come On》,名列英國榜第21位。有單曲上榜給了滾石樂隊在其他地區演出的機會,他們在7月13日在米德爾斯堡的Outlook俱樂部與The Hollies同臺演出。同年的下半年,Oldham為滾石安排了第一次大型的英國演出,滾石樂隊得到了為Bo Diddley、Little Richard和The Everly Brothers等大腕暖場的機會。對于這支年輕的樂隊來說,這年的秋天讓他們得到了很好的鍛煉,樂隊日趨成熟。在這次巡演途中,滾石錄制了第二首單曲、一首由約翰-列儂與保羅-麥卡特尼創作的《I Wanna Be Your Man》,這支單曲在英國單曲榜中獲得了第12名的成績。1964年2月,滾石又發行一首翻唱Buddy Holly的單曲《Not Fade Away》,最終創紀錄的獲得英國榜季軍。同時,《Not Fade Away》還成為樂隊首支在美國上榜的單曲,名列美國榜第48位。
1964年5月,樂隊首張專輯《The Rolling Stones(England's Newest Hitmakers)》發行。之后的單曲《It's All Over Now》令滾石首次獲得英國榜的冠軍,同年6月,樂隊第一次在美國舉行大范圍的巡演。用貝斯手Bill Wyman的話說,這次巡演是“一次災難”,“當我們到美國的時候,我們當時還沒有一張暢銷的唱片。”當滾石樂隊出現在迪恩-馬丁(Dean Martin)的電視節目The Hollywood Palace中時,馬丁嘲笑了他們的發型和他們的演出。但在這次演出期間,他們得到了一次寶貴的機會,有兩天時間在芝加哥著名的Chess錄音室錄音。正是在這里,他們遇到了許多對他們影響深遠的音樂人,這其中就包括了Muddy Waters。在這次錄音中,他們翻唱Bobby Womack的《It's All Over Now》成為了他們第一首英國榜冠軍單曲。
隨后,滾石在英國推出了他們第五首打榜單曲,這首翻唱Willie Dixon的《Little Red Rooster》在1964年11月上市,成為了樂隊的第2首英國榜冠軍單曲,這對一首布魯斯風格的歌曲來說是從未有過的成績。然而,他們在美國發行公司London Records卻拒絕在美國將這首歌作為單曲發行。1964年12月,London Records發行了滾石樂隊第一張原創雙面單曲碟,收錄了兩首歌《Heart of Stone》和《What a Shame》,其中,《Heart of Stone》在美國單曲榜中獲得了第19名。
1965年1月,滾石樂隊發行了他們在英國的第二張專輯《The Rolling Stones No. 2》,這張唱片在英國榜中獲得冠軍。同年2月,這張專輯的美國版《The Rolling Stones, Now!》上市,獲得了美國專輯榜第五名。這張專輯是在芝加哥的Chess錄音室和洛杉磯的RCA錄音室錄制。1965年1月和2月間,滾石樂隊在澳大利亞和新西蘭舉辦了34場演出,大約有10萬樂迷觀看了他們的演出。
賈格爾與理查茲第一首獲得英國榜冠軍的原創單曲是65年2月發行的《The Last Time》,在美國單曲榜中,這首單曲獲得了第九名。后來,Richards將這首單曲稱作是滾石樂隊創作進步的橋梁,為他們帶來了信心的提升,讓他們知道了該如何去做。滾石樂隊第一首國際性的冠軍單曲是《(I Can't Get No) Satisfaction》,這首歌是他們1965年5月第三次北美巡演時錄制的。65年6月,這首歌在美國單曲榜中領跑四周,使滾石樂隊真正打開了全球市場。
65年7月,滾石新唱片《Out of Our Heads》同樣獲得了美國專輯榜的冠軍,這張唱片中收錄了七首原創歌曲,其中的《Get Off of My Cloud》成為樂隊第二首國際冠軍單曲。1966年春末,滾石發行了樂隊第一張純原創專輯《Aftermath》。對東方音樂的情有獨鐘的布萊恩-瓊斯多方面的才華在本張專輯中發揮的淋漓盡致。身為節奏吉他的Jones在專輯中的名曲《Paint it black》當中還親自演奏了席塔琴。